吴生虎，  史凯，  谢志辉，  黄毅，  刘春琼，  向昌国

(1．吉首大学生态旅游湖南省重点实验室；

2．吉首大学生物资源与环境科学学院：

 3．吉首大学数学与统计学院，湖南吉首416000)

  摘要：针对成都市2014年1月22-31日的持续重度灰霾过程，运用频度统计分析、功率谱分析和去趋势波动分析方法，对成都市6个国控环境空气质量监测子站（草堂寺、金泉两河、梁家巷、人民公园、三瓦窑、灵岩寺）大气PM2.5小时平均浓度时间序列的标度行为（标度律）进行实证研究。结果显示，此次灰霾期间高浓度PM2.5的波动行为呈现明显的日周期循环规律，这与人类的生产生活具有密切关系。宏观上看，PM2.5浓度波动在统计上服从典型的负幂律分布规律，具有标度不变分形特征。同时，利用功率谱及去趋势波动分析发现，各监测子站PM2.5时间演化的DFA指数均在1左右，PM2.5演化呈现1/f噪声性质，表明灰霾期间高浓度PM2.5的动态演化过程表现出长程关联特性（或长期持续性），其波动关联特性在研究时段内呈现幂律分布的标度律。实证研究表明，此次灰霾期间成都市大气PM2.5时间演化呈现出自组织临界性(SOC)基本特征，高浓度PM2.5时间演化过程涌现出的长期持续性标度律很可能是由城市灰霾污染的soc行为导致。该研究对深入认识灰霾天气大气PM2.5非线性演化的内在动力学机制具有一定启示意义。

 关键词：灰霾；PM2.5；标度律；标度不变性；幂律分布

 在经济快速发展和城市化进程加快的宏观背景下，我国日益严峻的大气污染态势已成为公众和学术界关注的焦点。卫星观测结果显示，我国近8亿人口、约30%的国土面积正遭受灰霾危害。较高的大气细颗粒物(fine particu1ate matter, PM2.5)及相对湿度是造成灰霾污染的主要因素。灰霾期间高浓度PM2.5会对环境质量、大气能见度及人体健康产生直接影响。目前，针对灰霾天气大气PM2.5的相关研究是大气环境研究领域的热点。

 成都位于四川盆地西部，东临龙泉山脉，西接邛崃山脉，地形比较封闭，特殊的地理环境直接影响了成都市区污染物稀释、扩散的气象条件，同时也增加了成都平原的静小风频率，使得该地区颗粒物浓度常年处于较高水平。近年来，成都冬春季节时常爆发大范围、长时间、高浓度的严重灰霾，给人们的生产生活带来了直接影响。已有不少研究者对成都地区大气PM2.5的污染状况进行了报道，主要涉及PM2.5污染特征及理化性质，如化学组成及元素特征、源解析、气候效应、环境健康影响等。虽然目前对PM2.5理化性质方面的研究已取得诸多成果，相关研究为分析成都地区大气PM2.5污染态势奠定了基础，但针对灰霾天气大气PM2.5随时间演变规律方面的研究则显得十分缺乏，而这些宏观整体上的演变规律对进一步探索灰霾期间大气PM2.5演化的内在动力学机制具有重要的指导意义。

 城市灰霾污染是一个开放、耗散的大气系统在人为污染作用下呈现出的复杂现象，其形成与演化既受到微观物理化学等机制的影响，同时也表现为宏观、整体性的系统动力学行为。由于其内部因素相互作用的复杂性以及影响它的外部因素的不可预测性，使得大气PM2.5随时间演化规律难以被准确理解和刻画。

 标度行为是广泛存在于物理、化学、生物等自然系统以及大气系统中可定量观测的幂函数关系，是研究大气系统复杂性问题的重要理论和方法，也是大气环境领域新的研究课题。近年来，基于复杂性科学的非线性方法，如分形方法等，从宏观、整体上研究城市空气污染时间序列的复杂非线性特征，探索空气污染物随时间演变的标度规律受到国内外研究者的关注。研究发现，城市空气污染物时间演化动态过程涌现出众多分形标度特征，如标度不变性、自相似性、长期持续性、1/f噪声、多重分形结构等非线性规律。1ee等采用分形计盒维数法对O，、CO、SO2、NO、PM2.5，等6种空气污染物浓度时间序列的丛集特征进行了分析，发现上述空气污染物浓度时间序列均存在标度不变分形特征（即存在分形标度行为）；1u等对香港1984-2002年的O2观测数据进行了统计分析，发现0。时间演变过程存在明显的分形自相似性；1ee等则发现台北市O2浓度时间序列存在分形标度特征、长期记忆性（也称长期持续性）、多重分形结构等非线性规律；Shi等基于重标极差法（R/S分析）、去趋势波动分析法（DFA分析）、功率谱分析3种分形方法发现上海市SO：、NO2、PM2.5及API污染物时间序列存在幂律统计分布规律和长期持续性标度行为；Weng等也检测出台湾南部地区近地面O2浓度时间序列存在长期记忆性等分形标度特征。Diosdado等发现墨西哥地区O2、SO2、CO、NO2、PM2.5等污染物浓度时间演化动态均存在多重分形特征。上述分形标度特征的辨识对于提高城市空气污染物的预测精度和进一步探索空气污染演化的内在动力学机制具有重要指示意义。值得注意的是，上述相关研究主要探讨空气污染物在年际及年际以上长时间尺度的演变动态过程，针对特定污染物（如PM2.5）在典型空气污染事件（如灰霾）小时间尺度上的动态演化规律方面的研究还十分缺乏，导致对典型空气污染事件下高浓度污染物发生及时间演化内在动力学机制方面的认识存在严重不足。

 近年来，已有不少研究者关注到我国灰霾天气大气PM2.5时间演化动态过程。Shi等在研究中发现，成都市PM2.5污染具有极端复杂行为的非线性特征，PM2.5浓度时间序列存在1年的标度律，在该标度尺度上PM2.5演化遵循典型负幂律分布规律，其标度行为具有长期持续性和1/f噪声特征。前期研究中，作者也发现成都市一次灰霾期间PM2.5时间演化过程呈现特殊分形结构和长期持续性非线性规律；灰霾时段和灰霾消散时段的对比分析结果发现，PM2.5浓度时间演化在2个时段均展现出长期持续性特征。但相关研究并没有关注到灰霾期间大气PM2.5时间演化的标度行为及相关动力学特征。因此，本文以成都市一次长时间、高浓度重度灰霾过程为例，运用频度统计分析、功率谱分析和去趋势波动分析方法，实证研究一次典型灰霾期间大气PM2.5随时间演变的标度规律，以期进一步揭示PM2.5演化的内在动力学机制。

1  研究数据

 2014年1月22-31日，成都市出现长达10 d的持续性重度灰霾，灰霾期间成都市空气质量达到五级重度污染，首要污染物为PM2.5。长时间、高浓度的灰霾污染对人民生产、生活造成严重影响，此次灰霾过程受到了社会各界的广泛关注。本研究以此次典型灰霾过程为例，重点研究灰霾期间大气PM2.5随时间演变的标度规律。

本文统计的大气污染资料为成都市国控环境空气质量自动监测子站的PM2.5小时平均浓度数据。成都市共设置8个国控环境空气质量自动监测子站（即草堂寺、金泉两河、梁家巷、人民公园、三瓦窑、灵岩寺、沙河铺、十里店），监测数据实时发布于全国城市空气质量实时发布平台。由于监测网络仪器的正常维护以及故障、停电事故等原因，造成各监测子站的PM2.5浓度数据在短时间内有不同程度的缺失。其中沙河铺和十里店2个监测子站的PM2.5小时平均浓度数据缺失严重，不适宜PM2.5浓度波动的统计分析，其余6个子站的PM2.5小时平均浓度数据虽有缺失，但数据缺失率均不超过2%，且缺失数据几乎均匀分布于整个研究时段，没有出现数据连续缺失的情况。对缺失数据采取缺失数据前后时刻的浓度值加和平均的方法进行填补。本研究6个监测子站PM2.5小时平均浓度序列长度均为240，研究数据见图1。

  同期地面观测资料显示，2014年1月22-31日重度灰霾期间，成都市平均气压1 017.7 hPa，平均温度10.1℃，平均相对湿度73.1%，最低能见度仅1km，平均能见度2,7 km，近地面平均风速仅0.7 m/s，背景风场以静小风为主，期间成都地区无明显降水活动。总的来说，此次灰霾期间，成都地区地面天气形势趋于稳定，水平输送和垂直扩散的影响相对较弱，气象条件不利于城区污染物稀释、扩散，这可能是导致此次灰霾持续时间长的外部因素。地面气象资料来源于成都双流国际机场气象观测站(http://www.wun-derground.com)。

2研究方法

2.1  标度律理论

  分形标度行为是广泛存在于自然系统中可定量观测的幂函数关系，是研究系统复杂性问题的重要理论和方法。分形的基本属性是自相似性，它表现为：当把尺度，．变换为Ar时，其自相似结构特征不变，只是原来的缩小或放大，这种尺度变换的不变性称为标度不变性，在数学上可表示为：

  称式(1)为标度律。式中，σ为标度指数，f为某一被标度的物理量。

2.2  污染物浓度波动的频度统计分析

  若某一事件的发生规模在统计上表现出幂律分布规律，则表明该事件具有标度不变性质，这通常描述为事件发生的频率随事件发生规模的大小呈现幂指数下降。具体针对PM2.5浓度波动数据来说，如果PM2.5浓度波动值在统计上遵循幂律分布，则应满足以下关系：

 式(2)中，Ac为PM2.5小时平均浓度的波动值，其主要反映PM2.5浓度在小时时间尺度上的起伏涨落情况；g为拟合的幂律标度指数；Ⅳ为大于某一污染浓度波动值Aco的PM2.5浓度出现的次数；c为某一监测时刻n下的PM2.5小时平均浓度数据。

 满足关系式(2)的PM2.5浓度波动序列具有污染浓度波动分布的幂律标度律。

2.3  功率谱分析

 功率谱分析是时间序列分形研究的标准方法之一，是以傅立叶变换为基础的频域分析方法。其具体算法参见文献[26]。

若整个或部分频域尺度上的功率谱S(f)服从幂律分布，则应满足以下关系：

 式(3)中，丁为功率谱指数，，为频率。

 满足关系式(3)的PM2.5时间序列具有污染浓度在频域尺度上相关性的幂律标度律。

2.4  去趋势波动分析

 去趋势波动分析( detrended f1uctuation ana1ysis，DFA分析)是一种可靠的标度分析工具，其优点表现为可以有效滤去各阶趋势成分，能够很好的消除非平稳序列中的伪相关现象，科学地检测出非平稳序列中的长期持续性或长程幂律相关性。其具体算法参见文献[27]。

应用DFA方法检验非平稳序列中的长期持续性主要关注该序列的波动函数F(n)与时间尺度n之间是否存在如下关系：

 式(4)中，d为DFA指数，n为时间尺度。

 DFA指数a存在于一定的幂律标度区间，表征时间序列自相关性的长期持续性特征。当a=0.5时，时间序列中不存在任何相关性，即时间序列是随机的；当a≠0.5时，时间序列存在长程相关，时间序列的每一个观测值都带着与它之前所发生的所有事件的“记忆”；a >0.5，时间序列具有持久性的长程幂律相关，这种长期持续性行为的强度随a的增大而增强；a<0.5，时间序列具有反持久性的长程幂律相关，这种反持久性的长期持续性行为的强度随a的减小而增强。

 满足关系式(4)的PM2.5时间序列具有污染浓度在时域尺度上相关性的幂律标度律。

3  实证结果

3.1  PM2.5浓度序列变化特征

 图1为此次灰霾期间成都市6个监测子站的PM2.5小时平均浓度序列时间变化曲线。从图1中可以发现，各个站点PM2.5浓度数据均呈现出明显的周期趋势，周期性表现为24 h，这与人们的生产生活密切相关。一个周期时段内，PM2.5浓度最大值出现在正午时分，随后缓慢下降在凌晨时分达到最小值，之后开始另一个周期波动。同时，从PM2.5浓度的波动趋势来看，灰霾期间PM2.5浓度不断增长，整体呈现波动上升的趋势，并伴随非线性的波动。

 图1中虚线表示灰霾期间PM2.5浓度的平均值，各站点分别为草堂寺（286 ug/m3）、金泉两河(270ug/m3)、梁家巷（277I1g/nr3）、人民公园(273 ug/m3)、三瓦窑（284ug/m3）、灵岩寺(150 ug/m3)，超过PM2.5国家二级标准(75 ug/m3)3.6倍以上（灵岩寺子站除外）。灰霾期间灵岩寺监测站点的PM2.5浓度值明显低于其余监测子站，而其余5个子站的PM2.5浓度值相差不大，这种空间差异可能与监测点所处的地理位置、周边环境有关。灵岩寺子站位于都江堰市区北5km的幸福镇境内，毗邻都江堰国家5A级旅游景区，区域生态环境优越，环境空气质量良好，是成都市环境空气质量的背景点，其余5个子站均位于成都市区，在环境功能区上基本属于商业交通居民混合区域，市区内5个站点PM2.5监测数据的平均值无显著差别。

3.2  PM2.5浓度波动的频度统计分布

图2给出的是此次灰霾期间成都市6个监测子站PM2.5小时平均浓度波动的累计频度统计分布。利用最小二乘法对浓度波动线性较好的区间进行回归分析，得到各站点PM2.5浓度波动的标度指数g分别为：草堂寺（q=-1.097）、金泉两河（q=-1.775）、梁家巷（q=-1.450）、人民公园（q=-1.893）、三瓦窑（q=-1.107）、灵岩寺( q=-1.769)。

 从以上分析结果可以看出，尽管各站点PM2.5浓度数据之间存在差异，但总体上看，各站点PM2.5浓度波动的累计频度统计分布均服从良好的负幂律分布规律。同时，各站点PM2.5标度指数之间的差异反映了此次灰霾期间成都市PM2.5时间统计规律在空间分布上具有一定差异。

 其次，各站点PM2.5浓度波动Ac在一定范围内表现出线性关系（图中虚线所包含的区域），各区间范围为：草堂寺（8—23 ug/m3）、金泉两河(14—51ug/m3)、梁家巷（11—29 ug/m3）、人民公园（13～35ug/m3）、三瓦窑(7—31 ug/m3)、灵岩寺（13—41 ug/m3），说明在上述标度不变区间内，各站点PM2.5浓度波动事件具有相似的特征。表明PM2.5的波动行为存在污染浓度波动分布的幂律标度律，该特征意味着较大和较小规模的污染事件出现的频率是相同的，不同规模污染事件的发生可能具有相同的动力学机制。

3.3  功率谱分析

图3给出的是此次灰霾期间成都市6个监测子站PM2.5小时平均浓度时间序列的功率谱图。由图3可见，灰霾期间各站点PM2.5的1gSO：mg(1/f)关系在整个频域尺度上遵从良好的负幂律关系。通过最小二乘法对PM2.5浓度频谱图进行线性拟合，得到各站点PM25浓度序列的功率谱指数r分别为：草堂寺（T=-1.974）、金泉两河（r=_2.112）、梁家巷（，r=-2.2 78）、人民公园（，r=_2.224）、三瓦窑（丁=-2.310）、灵岩寺（T=-1.573）。

  从以上谱分析结果可以看出，各站点PM2。浓度序列的功率谱指数r在区间[1.573，2.310]内波动，展现出明显偏离无关联高斯过程的自相似性，具有标度不变分形特征。这表明PM2.5污染浓度存在频域尺度上相关性的幂律标度律，其幂律标度律在研究频域内具有长期持续性。

  值得注意的是，污染物浓度波动的频度统计分析和功率谱分析均适合于平稳随机信号的处理，被广泛应用于各种时间序列的标度不变性分析。然而，当研究数据具有非平稳、非线性特征时，时间序列中的周期趋势将对幂律标度指数q和功率谱指数r造成一定影响，导致标度分析结果的偏差。为了用更精确的标度值来刻画PM2.5浓度序列的分形标度行为，需要消除PM2.5浓度序列外在演化的周期性趋势成分。

3.4  去趋势变动分析

 相较于传统的功率谱分析，DFA分析更加可靠。其优点主要体现在：不仅能够检测出包含于表面上看起来不平稳的时间序列中内在的自相似性，也能够检测出由于外在趋势导致的自相似性，即可以有效消除人造非平稳时间序列中的伪相关现象。

图4是此次灰霾期间成都市6个监测子站PM2。小时平均浓度时间序列的DFA分析结果。由图4可见，在整个研究时间尺度内，各站点PM2.5的1gF(n)oc1g(n)关系呈现良好线性，拟合得到PM2.5浓度序列的DFA指数a在窄幅区间[1.085，1.195]波动，a趋近于1，表明PM2.5演化呈现1/f噪声性质。各站点分别为：草堂寺( a=1.146)、金泉两河(a=1.085)、梁家巷(a=1.128)、人民公园(a=1.151)、三瓦窑(a=1.195)、灵岩寺( a=1.106)。

 从以上分析结果可以看出，各站点PM2.5的DFA指数均显著高于0,5，展现出很强的长期持续性特征。该特征表现为在整个研究时间尺度内，PM2。浓度序列的相关性随时间的波动变化遵循分形幂律衰减规律。这意味着t时刻以前PM2.5浓度存在上升或下降趋势导致t时刻以后PM2.5浓度总体上也呈现上升或下降趋势，PM2.5浓度序列在研究时间尺度内具有强烈的长期记忆性或长期持续性。这表明PM2.5污染浓度存在时域尺度上相关性的幂律标度律，其幂律标度律在研究时间尺度内具有长期持续性。

 进一步采用针对小样本数据的1i11iefors检验方法对各站点PM2.5的DFA指数a的统计特征进行分析。检验结果显示，DFA指数在95%置信区间上符合正态分布，从统计学上可以认为不同空间位置上的DFA指数均来自正态样本空间。

3.5  讨论

 城市灰霾污染是一个开放、耗散的大气系统在人为污染作用下呈现出的复杂现象，其形成与演化既受到微观物理化学等机制的影响，同时也表现为宏观、整体性的系统动力学行为。研究结果表明，灰霾期间成都市大气PM2.5污染在浓度波动分布、频域尺度以及时域尺度上均表现出显著的幂律标度律，该幂律标度律在研究时间尺度上具有长期持续性特征。这种特征表明，PM2.5浓度序列的自相关函数不随时间呈现指数衰减，即非马尔可夫过程(Markov Process)，而是遵循缓慢的幂律衰减规律。在一定的幂律标度区间，较大和较小规模的污染事件出现的频率是相同的，不同规模污染事件的发生可能具有相同的动力学机制。这意味着灰霾期间PM2.5浓度波动表现出的是整体上的标度行为，在一定标度区间上，PM2.5浓度波动不存在特征浓度值，每个浓度值出现的概率都是一致的。这种普适的幂律标度规律是空气污染系统内在确定性规律的宏观涌现，对进一步提高城市大气PM2.5的预测精度具有重要指示意义。同时，PM2.5演化呈现的幂律标度律被认为是可能出现自组织临界性( se1f-orga-nized critica1ity，SOC)的重要标志，可以在SOC理论下进行解释。

 SOC是Bak等为解释复杂系统非线性宏观特征所提出的新理论。这类系统包含众多短程近邻相互作用的组元能自发演化到系统的临界状态，处于临界状态的系统，即使在外界微小扰动下也能触发连锁反应并最终导致系统灾变事件的发生。受外界扰动的临界系统触发的连锁反应会使系统发生大大小小的“崩塌”，虽然这类系统发生小崩塌事件的概率比大崩塌事件的概率大得多，但系统内各组元间的短程近邻相互作用所引发的连锁反应使大大小小的崩塌事件呈现出长程相互作用的影响，导致遍及所有大小规模的连锁反应都成为复杂系统演变过程必不可少的组成部分，系统内所有的时空关联函数都呈现分形幂律分布。因此，分形幂律标度特征以及长期持续性可以作为系统具有SOC特性的依据。

 已有研究表明，城市空气污染长期演化过程出现的幂律统计分布规律、长期持续性、1／f，噪声、自相似性等分形标度特征与复杂系统的自组织临界性(SOC)有关。苏蓉等发现上海市PM2.5污染的非线性演化具有长期持续性，1/f噪声以及幂律分布等SOO复杂系统的相关特征，并进一步将PM2.5污染行为与SOC经典的沙堆模型进行了相似性类比分析，认为上海市PM2.5随时间演变的过程是一种SOC行为，从理论上解释了上海市PM2.5污染演化呈现分形标度特征的内在动力学机制。Shi等建立了城市空气污染的自组织临界理论模型，定量解释了大气中PM2.5、SO2、NOz这3种污染物演化出现分形特征的内在动力学机制。进一步，史凯基于SOC理论建立了大气PM2.5数值沙堆模型，对成都市一次重污染天气大气PM2.5演化特性进行了实证模拟。模拟结果与实际观测结果的高度吻合使该模型可以用以阐明PM2.5浓度波动宏观统计规律的产生根源，认为SOC内禀机制是大气PM2.5波动演化的主导动力机制。本研究结果表明，灰霾期间大气PM2.5演化具有长程关联特性（或长期持续性），其波动关联特性在研究时段内呈现幂律分布的标度律，这些非线性特征与前人的研究结果基本一致，据此可以认为此次灰霾期间成都市大气PM2.5随时间的演化过程是一种SOC行为。

  此外，根据同期地面观测资料，灰霾期间成都地区整体上处于静小风环境，近地面平均风速仅0.7 m/s．瞬日寸最大风速3.8 m/s，且无明显降水活动发生。灰霾期间成都地区水平输送和垂直扩散条件较弱，地面天气形势总体趋于稳定，这样的静稳天气使成都受外来区域性大气污染输送的影响较小，且内部气象条件不利于城区自身污染物的稀释和扩散，这样的静稳天气为PM2.5演化的SOC行为提供了有力的外在条件。这样，在外界干扰相对稳定的情况下，PM2.5时间演化主要受内在作用的影响，在内力作用下PM2.5自然演化到自组织临界态并在一段时间内维持在该临界状态。同时，也正是SOC系统的稳定性使得此次灰霾持续时较长。Shi等模拟计算也表明，在静风和小风条件下，少量污染物的排放有可能通过SOC行为导致严重空气污染事件的发生。

  因此，认为此次灰霾期间成都市大气PM2.5演化过程实质上是一种SOC行为，PM2.5时间演化过程呈现出的长期持续性，1/f噪声性质以及幂律分布规律等分形标度特征是大气污染自组织演化的宏观涌现。

4结论

  运用频度统计分析、功率谱分析和去趋势波动分析方法，实证研究了成都市2014年1月22-31日持续重度灰霾期间大气PM2.5随时间演变的标度规律，得到以下几点结论。

  (1)灰霾期间大气PM2.5浓度在时间上的波动呈现明显的日周期变化特征，其浓度波动的累积频度统计分布服从典型的负幂律规律，PM2.5时间演化存在污染浓度波动分布的幂律标度律。

 (2)功率谱分析表明，PM2.5浓度时间演化展现出偏离无关联高斯过程的自相似性，PM2.5时间演化存在频域尺度上相关性的幂律标度律，其标度律在整个频域内具有长期持续性。

 (3)去趋势波动分析表明，PM2.5浓度序列的DFA指数d接近于1，PM2.5浓度序列表现出强烈的长期持续性特征，PM2.5时间演化存在时域尺度上相关性的幂律标度律，其在研究时间尺度上具有长期持续性。

 此次灰霾期间，成都市大气PM2.5时间演化过程呈现出的长期持续性，1/f噪声性质以及幂律分布规律等分形标度特征符合大气污染自组织临界(SOC)系统的基本特征。灰霾期间成都市大气PM2.5污染实质上是一种SOC行为，空气污染系统涌现出的SOC特性是导致大气PM2.5时间演化存在分形标度特征的内在动力学机制之一。